Le Musée de la Larmoiement est considéré comme le plus important des trois musées du Sanctuaire, car il contient des documents, des photographies et des articles de journaux décrivant l'événement de la « Larmoiement de la Vierge à Syracuse », ainsi que de nombreux objets liés à cet épisode. Parmi ceux-ci, vous pouvez trouver des chiffons utilisés pour nettoyer la statue larmoyante de la « Madonnina », les éprouvettes et les outils utilisés pour analyser la composition chimique des larmes (qui se sont avérées être « humaines » avec une composition identique à celle des larmes d'un enfant), un bureau en bois sur lequel l'authenticité des larmes versées par la « Madonna » a été attestée, la truelle avec laquelle la « Première Pierre » du Sanctuaire a été placée en 1964, l'anneau pontifical de Mgr Ettore Baranzini qui a été archevêque de Syracuse dans les vingt ans où le culte de la « Madonna delle Lacrime » (1953 - 1973) s'est répandu, la « Croix » en or de Mgr Sebastiano Rosso, premier recteur du « Sanctuaire » naissant, un calice et un ostensoir en argent donnés par la famille Cassone et plusieurs précieux ex-voto.